NukSiFutur Young investigator group TecRad: Interactions of technetium with microorganisms, metabolites and at the mineral-water interface – Radioecological considerations.
Project. NukSiFutur Young investigators group TecRad: Interactions of technetium with microorganisms, metabolites and at the mineral-water interface – Radioecological considerations.
Funding source. German Federal Ministry of Education and Research (BMBF).
Duration: From 1.7.2022 to 30.06.2027
Grant number. Ref 02NUK072
Project sponsor: Projektträger Karlsruhe (PTKA).
Dr. Natalia Mayordomo Herranz works in the Surface Processes Department and since July 2022 is the leader of the NukSiFutur young investigators group TecRad.
Our Motivation
Technetium is an element whose all isotopes are radioactive, being technetium-99 (99Tc) the most abundant. 99Tc is one of the main fission products of uranium-235 and plutonium-239 and it will significantly contribute to radioactivity emitted by any spent nuclear fuel since 99Tc has a long half-life (ca. 0.2 million years). Therefore, Tc needs to be considered in the long-term safety assessment of the nuclear waste repository. In addition, 99Tc is the daughter isotope of metastable technetium-99 (99mTc) the most worldwide used radioisotope for cancer diagnosis at hospitals. In this context, 99Tc is daily discharged in wastewater although in low concentrations.
Environmental transport of Tc depends on the chemical conditions (e.g., pH, presence of ions, and redox potential), and it can drastically decrease when Tc is immobilized by reactive surfaces such as minerals or microorganisms. Therefore, it is relevant to study the immobilization mechanisms of Tc to develop technologies that help to protect the human being and the entire biosphere against Tc radio- and chemotoxicity.
Our approach
For a sound understanding of Tc biogeochemical behavior, our research will be approached from a multidisciplinary point of view, combining physical as well as radio-, geo- and biochemical methods. In particular, we focus on several advanced microscopic, electrochemical, and spectroscopic techniques to determine thermodynamic data of Tc in water or at the water-biogeochemical interfaces, that is derived on a molecular level. Furthermore, we aim at developing a new methodology for spectro-electrochemical experiments that can be further applied to other redox-active pollutants such as uranium, plutonium, selenium, arsenic, or chromium.
Our goals
Our goal is to study Tc behavior under more complex conditions, which could resemble environmental scenarios. Therefore, we will investigate how Tc interacts with microorganisms, metabolites, and minerals that are potentially present in the nuclear waste repository. First, Tc coordination is investigated in binary systems. Consequently, these data serve as models to study complex ternary or quaternary systems.
We will use the obtained thermodynamic data for development and parametrization of biogeochemical models. Until now, this has hardly been possible for redox-active systems such as plutonium, arsenic or selenium.
Team
Name | Bld./Office | +49 351 260 | |
---|---|---|---|
Caroline Börner | 801/P254 | 2251 | c.boernerhzdr.de |
Arkadz Bureika | 801/P201 | 2434 | a.bureikahzdr.de |
Irene Cardaio | 801/P254 | 2251 | i.cardaiohzdr.de |
Dr. Natalia Mayordomo Herranz | 801/P252 | 2076 | n.mayordomo-herranzhzdr.de |
Vijay Kumar Saini | 801/P352 | 3328 | v.sainihzdr.de |
Selected Publikations
2023
Cadmium sorption on alumina nanoparticles, and mixtures of alumina and smectite: An experimental and modelling study
Mayordomo, N.; Missana, T.; Alonso, U.
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Minerals 13(2023)12, 1534
Online First (2023) DOI: 10.3390/min13121534
Analysis of Cadmium Retention Mechanisms by a Smectite Clay in the Presence of Carbonates
Missana, T.; Alonso, U.; Mayordomo, N.; García-Gutiérrez, M.
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Toxics 11(2023)2, 130
DOI: 10.3390/toxics11020130
Cited 2 times in Scopus
Hybridised production of technetium-99m and technetium-101 with fluorine-18 on a low-energy biomedical cyclotron
Johnstone, E. V.; Mayordomo, N.; Mausolf, E. J.
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EPJ Techniques and Instrumentation 10(2023)1, 1
Online First (2023) DOI: 10.1140/epjti/s40485-023-00089-2
2022
Discovery, nuclear properties, synthesis and applications of technetium-101
Johnstone, E. V.; Mayordomo, N.; Mausolf, E. J.
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Communications Chemistry 5(2022), 131
Online First (2022) DOI: 10.1038/s42004-022-00746-9
Thesis
Wechselwirkung von Tc mit Eisen(II)phosphaten
Börner, C.
Technetium (Tc, Ordnungszahl 43) ist das leichteste Element, welches keine stabilen Isotope besitzt. Das Hauptvorkommen von Tc stammt aus anthropogen Quellen, wie abgebrannten Brennstoffen aus Kernkraftwerken, Atomwaffentests, sowie nuklearen Unfällen. Das Radionuklid Tc-99 entsteht hierbei als ein Spaltprodukt mit rund 6% Ausbeute und ist somit im nuklearen Abfall vorhanden, welcher im geologischen Tiefenendlager für 1Mio Jahre gelagert werden soll. Zusätzlich wird Tc-99m als Kontrastmittel in der Medizindiagnostik angewendet, welches zu Tc-99 zerfällt und in das Abwasser gelangt. Aus diesen Gründen besteht die Notwendigkeit, die Interaktion von Tc mit Mineralen zu untersuchen, um Möglichkeiten zur immobilisierung zu finden. Das in Wasser mobile Pertechnetat (Tc(VII)O₄⁻) kann durch Sorption und Reduktion zu schwerlöslichem TcO₂ an Fe(II)-haltigen Mineralen zurückgehalten werden.
In dieser Arbeit wurde die Retention an Vivianit (Fe₃(PO₄)₂·8 H₂O) untersucht. Das türkisfarbene Mineral wurde erfolgreich über eine Präzipitation unter Inertgas synthetisch hergestellt. Mittels XRD und Raman konnte die Übereinstimmung mit Referenzspektren für Vivianit bei dem Gleichwichts-pH-Wert pH 6,7 festgestellt werden. Bei einer Verringerung des pH-Wertes auf pH 5 ist Vivianit weiterhin stabil, während bei einem pH-Wert von pH 12 eine Phasenänderung zu Amakinit (Fe(II)(OH)₂) stattfindet. TcO₄− kann durch suspendiertes Vivianit aus der Lösung bei pH 8 im Verlauf von 20 d entfernt werden, während bei pH 6,5 die Immobilisierung nicht stattfindet. Mit steigender Konzentration an Vivianit in der Lösung steigt auch die Entfernung von TcO₄− bei pH 6,5. Bei pH 8 hingegen sinkt die Entfernung mit größerer Mineralkonzentration bei 3 d Sorptionszeit, wobei nach 10 d Tc in der Lösung nicht mehr detektierbar ist. Vermutet wird die Bildung löslicher Tc-phosphate. Mit steigendem pH-Wert steigt die Immobilisierung von Tc aus der Lösung. Bei niedrigen pH-Werten ist die geringe Sorption auf die hohe Löslichkeit des Minerals und damit auf die kinetisch gehinderte Homoreduktion von Tc(VII) durch gelöstes Fe(II) zurückzuführen. Die Untersuchung der Oberfläche mit XPS deutet auf eine vollständige Reduktion von Tc(VII) zu Tc(IV) hin. Die weiterhin hohe Löslichkeit des Tc untermauert die Theorie der Tc-phosphatverbindungen.
Ein Anstieg an oxidischen Verbindungen, welche auf TcO₂ hindeuten, wurden einzig bei pH 12 detektiert. Die Reoxidationsexperimente in dieser Arbeit haben eine geringe Remobilisierung von Technetium unter oxidierenden Bedingungen nach 30 d gezeigt. Im Gegenteil konnte sogar eine Steigerung der Immobilisierung bei niedrigen pH-Werten festgestellt werden.
Keywords: Technetium; Vivianite; Immobilization; Re-oxidation; Reduction
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Master thesis
Technische Universität Dresden, 2023
Mentor: Prof. Thorsten Stumpf and Dr. Natalia Mayordomo