Simulation von Diffusions-Adsorptionsprozessen in natürlichem Gesteinsmaterial mit COMSOL Multiphysics.

Viele Länder innerhalb Europas, wie zum Beispiel Frankreich, Deutschland oder die Schweiz, produzieren einen (großen) Teil ihres Energiebedarfs über Kernkraft. Zwar hat Deutschland den Ausstieg aus der Atomenergie beschlossen, sodass perspektivisch
kein neuer radioaktiver Abfall aus Kraftwerken anfällt, trotzdem besteht auch danach die Notwendigkeit der Entsorgung von radioaktiven Stoffen aus der Industrie, Forschung und Medizin. Eine Option für die Entsorgung von radioaktiven Stoffen aus diesen Branchen sowie aus dem Betrieb und der Stilllegung von Kernkraftwerken ist die geologische Tiefenlagerung. Dafür geeignetes Wirtsgestein muss als Bestandteil des Multibarrierenkonzepts bestimmte Anforderungen erfüllen. Dieses Konzept soll den Einschluss der Kontaminanten über sehr lange Zeiträume garantieren, bis die Aktivität der Abfälle auf ein unbedenkliches Maß abgefallen ist. So sollte das gewählte Wirtsgestein eine möglichst geringe hydraulische Leitfähigkeit aufweisen. Der dominante Transportmechanismus ist dann die Diffusion und die Ausbreitung von Schadstoffen findet in solchen Gesteinen verlangsamt statt. Eine weitere Eigenschaft des Gesteins sollte seine Fähigkeit sein, den Transport von Kontaminanten durch Sorption zu retardieren.

Als potentielles Wirtsgestein für radioaktiven Abfall wird in der Schweiz der Opalinuston des Zürcher Weinlandes untersucht. Er weist die oben beschriebene Eigenschaft einer (sehr) geringen hydraulischen Leitfähigkeit (1·10^-14 – 1·10^-13 m/s) auf (Nagra, 2002). Es ist daher zu erwarten, dass der Transport von gelösten Substanzen innerhalb des Opalinuston durch Diffusion erfolgt. Des Weiteren bedingt der hohe Anteil an Tonmineralen in diesem Wirtsgestein eine gute Retardierung von Kontaminanten. Auch in Deutschland sind Tongesteine, wie der Opalinuston, Untersuchungsgegenstand im Zusammenhang mit der Lagerung von radioaktiven Abfällen und bei der Suche nach Alternativen zu Gorleben.

Der diffusive Transport spielt somit eine wichtige Rolle in Ausbreitungsrechnungen und damit in der Risikoabschätzung entsprechender untertägiger Deponien und Endlager. Für Langzeitsicherheitsanalysen werden neben einem guten Systemverständnis auch die Parameter der Transportgleichungen benötigt. Eine mögliche Vorgehensweise bei der Bestimmung von Transportparametern ist das Durchführen von Laborexperimenten. Die zugrundeliegenden Bilanzgleichungen lassen sich jedoch nicht in jedem Fall analytisch lösen. Es ist dadurch notwenig numerische Lösungsmethoden zu nutzen, zum Beispiel in Computersimulationen.

Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist es, den Transport chemisch-toxischer und radioaktiver Kontaminanten in geologischen Formationen durch Simulation der Diffusions-Adsorptionsprozesse in natürlichem Gesteinsmaterial zu untersuchen. Als Simulationsumgebung kommt dabei COMSOL Multiphysics zum Einsatz. Sie nutzt zur numerischen Lösung von partiellen Differentialgleichungen die Methode der finiten Elemente.
Hauptziele, die in der vorliegenden Arbeit mit Hilfe der Modellbildung und Simulation der Transportprozesse erreicht werden sollen, sind die Nachrechnung vorhandener Experimente zur Parameterschätzung sowie prognostische Rechnungen zur Optimierung von Diffusionsexperimenten. Es sollen des Weiteren die Möglichkeiten des Simulationstools COMSOL Multiphysics zur effektiven Auswertung von komplexen, dreidimensionalen und anisotropen Daten aus zeitabhängigen Transportuntersuchungen evaluiert werden. Im Einzelnen werden die folgenden Teilaufgaben gelöst:

● Einarbeitung in COMSOL Multiphysics 4.2/4.2a, das Ergänzungsmodul Chemical Reaction Engineering sowie das Optimierungsmodul auch mit dem Ziel des weiteren Ausbaus der Nutzerkompetenz am Institut für Ressourcenökologie (vormals Institut für Radiochemie).

● Auswahl geeigneter Interfaces aus dem COMSOL Basismodul und ggf. dem Chemical Engineering Module für die Nachrechnung vorhandener Datensätze.

● Es sind ausgewählte explizite Diffusions- und Diffusions-Adsorptionsexperimente zu simulieren. Die Parameterbestimmung ist durch Datenabgleich zu gewährleisten. Darüber hinaus ist eine Auswahl alternativer Modelle zu testen und zu vergleichen; beispielsweise hinsichtlich der jeweils zu Grunde liegenden Gleichungen, der Porosität oder der Raum-Zeit-Skala.

● Für ein geplantes Diffusionsexperiment ist mittels prognostischer Rechnungen eine Optimierung der variablen Parameter vorzunehmen.