Core-Shell Structuring of Pure Metallic Aerogels towards Highly Efficient Platinum Utilization for the Oxygen Reduction Reaction - Kern-Schale-Strukturierung rein metallischer Aerogele für eine hocheffiziente Nutzung von Platin für die Sauerstoffreduktion

The development of core-shell structures remains a fundamental challenge for pure metallic aerogels. Here we report the synthesis of Pd_xAu-Pt core-shell aerogels composed of an ultrathin Pt shell and a composition-tunable Pd_xAu alloy core. The universality of this strategy ensures the extension of core compositions to Pd transition-metal alloys. The core-shell aerogels exhibited largely improved Pt utilization efficiencies for the oxygen reduction reaction and their activities show a volcano-type relationship as a function of the lattice parameter of the core substrate. The maximum mass and specific activities are 5.25 A mg_Pt ^-1 and 2.53 mA cm^-2, which are 18.7 and 4.1 times higher than those of Pt/C, respectively, demonstrating the superiority of the core-shell metallic aerogels. The proposed core-based activity descriptor provides a new possible strategy for the design of future core-shell electrocatalysts.
Die Entwicklung von rein metallischen Aerogelen mit Kern-Schale-Strukturen ist nach wie vor eine grundlegende Herausforderung. Hier stellen wir die Synthese von Pd_xAu-Pt-Kern-Schale-Aerogelen vor, welche aus einer ultradünnen Pt-Schale und einem Kern aus einer Pd_xAu-Legierung mit einstellbarer Zusammensetzung bestehen. Die universelle Synthesestrategie ermöglicht eine Erweiterung der Kern-Zusammensetzung hin zu Pd-Übergangsmetall-Legierungen. Die Kern-Schale-Aerogele zeigen eine stark verbesserte Nutzungseffizienz von Pt in der Sauerstoffreduktion und ihre Aktivitäten folgen einem vulkanförmigen Verlauf bezüglich der Gitterparameter des Kern-Substrats. Mit einer maximalen massenbezogenen bzw. spezifischen Aktivität von 5.25 A mg_Pt ^-1 und 2.53 mA cm^-2, welche 18.7- bzw. 4.1-mal höher sind als die für Pt/C, zeigt sich die Überlegenheit dieser metallischen Kern-Schale-Aerogele. Die vorgeschlagene kernbasierte Aktivitätsabhängigkeit liefert eine neue mögliche Strategie für den Entwurf zukünftiger Kern-Schale-Elektrokatalysatoren.